1. 서 론

우리나라는 사용후핵연료와 같은 고준위방사성폐기물의 처리를 위해 심층처분시스템을 고려하고 있으며, Lee et al.(2020)은 개선된 처분시스템 개념인 KRS⁺ (Improved KAERI Reference disposal System for spent fuel)을 제안하였다(Fig. 1). 심층처분시스템은 100,000년 이상 고준위방사성폐기물을 인류 생활권으로부터 안전하게 격리시켜 방사성/핵종 물질의 확산 및 이동을 억제하여 지반 및 지하수 환경에 미치는 영향을 최소화하기 위한 성능을 갖추어야 하며, 장기간 성능 유지를 위한 건전성 확보가 필요하다. 심층처분시스템은 공학적방벽, 천연방벽을 포함한 다중방벽시스템으로 구성된다. 공학적방벽은 사용후핵연료를 담은 처분용기, 완충재, 뒤채움재 등으로 구성되며, 처분용기의 경우 금속 재질이 고려되고 있고, 완충재의 경우 주변 암반으로부터 침투하는 지하수로부터의 처분용기 보호 및 처분용기로부터 방사성/핵종 물질 유출 방지를 위해 높은 팽윤성과 매우 낮은 투수성을 갖는 점토 물질이 후보로 고려되고 있다.

Fig. 1.

Concept of KRS⁺ for pressurized water reactor type (Lee et al., 2020)

공학적방벽 설치 이후, 완충재 바깥쪽에서는 주변 암반으로부터 지하수가 유입되어 포화하기 시작하고, 안쪽에서는 처분용기에서 발생하는 붕괴열에 의한 온도 상승으로 인해 건조 상태가 된다(Villar, 2004). 완충재는 온도, 지하수의 영향으로 인해 장기간 반복적으로 건조 및 포화 과정을 거치면서 부피, 밀도, 팽윤 압력(swelling pressure) 등 역학적 특성이 변화하는 열-수리-역학적 복합거동 특성을 보이게 된다. 처분 환경에서는 지하수로 포화된 이후 다음과 같은 다양한 이유로 수소(H₂), 메탄(CH₄), 이산화탄소(CO₂) 등의 기체가 생성될 수 있다. (1) 처분용기의 혐기성 부식(anaerobic corrosion), (2) 지하수의 방사선 분해(radiolysis), (3) 미생물에 의한 유기물 분해(microbial degradation)(Graham et al., 2012, Cuss et al., 2014). 기체의 발생률이 완충재 내에서 기체가 확산되는 속도보다 빠른 경우 완충재 내부에 기체가 갇혀 내부 기체 압력이 상승하게 된다. 상승한 압력이 특정 임계 압력보다 커질 때 완충재 내부 인장 파괴로 균열이 발생할 수 있고, 기체 흐름이 발생함과 동시에 핵종 물질이 공학적방벽재 외부로 유출될 수도 있으므로, 처분시스템의 장기 건전성 평가에 있어 완충재 내 기체 발생 및 이동의 명확한 특성 규명이 필요하다(Horseman et al., 1999, Kang et al., 2021).

다공성 매질 내 기체의 이동은 다음과 같이 크게 두 가지 경우로 분류할 수 있다. (1) 매질 내 존재하는 공극을 통하는 점성-모세관 흐름(visco-capillary flow)으로 기체가 흐르는 경로 주변의 교란을 거의 일으키지 않는다. (2) 매질 내 공극 기체압력 증가 시 기체가 이동할 수 있는 새로운 공극을 생성하며 흐르고, 기체 이동 경로 주변에 교란이 발생하게 된다. 이러한 두 번째 기작(mechanism)을 팽창 경로(dilatancy pathway)이라 한다(Marschall et al., 2005). 불포화 상태의 벤토나이트에서는 높지 않은 압력에서도 기체가 이동할 수 있으며, 보편적인 점성-모세관 흐름을 따른다(Villar et al., 2012, Sellin and Leupin, 2013). 그러나, 완전 포화 상태의 압축 벤토나이트 완충재의 경우 물의 이동성이 극도로 낮아 완충재 내 기체 이동은 일반적인 불포화 이론의 이상 유동 흐름(two-phase flow) 특성과는 다른 거동을 보인다. 완전히 포화된 완충재에서는 기체가 이동하기 위해서는 내부 균열과 같은 우선 경로(preferential pathway) 형성이 필요하다(Horseman et al., 1999). 우선 경로는 공극압력이 완충재에 가해지는 전응력 이상으로 증가할 때 생성되고, 팽창 경로가 발생하여 해당 통로를 통해 기체가 이동하게 되며, 이때의 공극압력은 완충재의 팽윤 압력보다 소폭 큰 수준이다. 이처럼 완충재 내 형성된 우선 경로를 통해 기체가 빠르게 이동하는 현상을 기체 돌파(gas breakthrough) 현상이라고 한다(Graham et al., 2002, Harrington and Horseman, 2003, Harrington, 2016). 우선 경로와 팽창 경로 형성 과정에서 매질 내 균열 형성으로 인해 고유 투수계수가 증가하고, 수분보유곡선(water retention curve)이 변하므로, 완충재 내 기체의 팽창 흐름은 수리-역학적 복합거동을 따른다. 이러한 복합거동의 기작을 파악하기 위해 국외에서 다양한 실내 및 현장시험이 수행되어왔으며, 이 연구에서는 문헌 연구를 통해 파악한 기존 실내 시험 장치의 특성을 토대로 기체 주입 시험 장치를 구축하고 성능 검증 시험을 수행하였다.

2. 실내시험 장치 구축

2.1 기체 이동 특성 파악을 위한 실내시험 연구 동향

국내에서는 심층처분시스템의 완충재 후보 물질로 거론되는 벤토나이트 내부에서의 기체 이동 특성을 파악하기 위한 연구가 초기 단계이나, 국외에서는 다양한 점토 물질을 활용하여 구속 조건, 포화 정도, 건조밀도, 배압(backpressure) 등 여러 실험 조건에 따른 실내시험이 활발하게 수행되어왔다(Pusch and Forsberg, 1983, Pusch et al., 1985, Volckaert et al., 1995, Horseman et al., 1996, 1999, 2004, Tanai et al., 1996, Donohew et al., 2000, Graham et al., 2002, Harrington and Horseman, 2003, Harrington, 2016, Harrington et al., 2017). Pusch and Forsberg(1983)은 일정 체적 조건, 포화 상태의 MX-80 벤토나이트 시료를 대상으로 기체 주입 시험을 수행하였으며(Fig. 2(a)), 벤토나이트 시료 내부로 기체가 주입되기 위한 임계 압력(5~11 MPa), 기체 흐름 경로 형성 과정에서의 기체와 물의 흐름 기작의 차이, 기체 흐름 발생 시 생성된 미세 균열 통로로 기체가 이동하면서 기존 공극에 영향을 주지 않아 포화도 변화가 미미하다는 점을 관측하였다. Pusch et al.(1985)는 포화 상태의 MX-80 벤토나이트 시료를 대상으로 다양한 밀도 조건에서 주입 기체 압력을 점진적으로 증가시키면서 기체 주입 시험을 수행하였으며, 기체의 주입 압력이 증가하여 벤토나이트 팽윤 압력 이상이 될 때 기체 유입 속도가 급격히 증가한다는 점(기체 돌파 현상), 벤토나이트 시료의 밀도가 클수록 기체 돌파 현상이 발생하는 압력이 더 크다는 점을 관측하였다.

Fig. 2.

Schematic view of experimental apparatuses used for gas migration test: (a) Pusch and Forsberg(1983), (b) Tanai et al.(1996)

Tanai et al.(1996)은 포화 상태의 벤토나이트 시료(Kunigel V1, Fo-Ca clay)에 기체를 주입하여 기체돌파 압력-팽윤 압력 관계와 기체의 투수계수를 분석하였으며(Fig. 2(b)), 팽윤 압력이 클수록 큰 기체돌파 압력이 필요하다는 점, 기체 주입이 중단될 때 기존 생성되었던 기체 흐름 통로의 벤토나이트 팽윤 현상에 의한 폐쇄 가능성을 관측하였다. Horseman et al.(1999)은 MX-80 벤토나이트 시료를 활용한 기체 주입 시험을 통해 포화 상태의 벤토나이트의 기체 유입 압력은 공극수압과 팽윤 압력의 합과 비슷하다는 점, 포화 벤토나이트 내에서 기체가 이동할 때 공극수의 변위를 동반하지 않는다는 점을 관측하였다. Harrington and Horseman(2003), Horseman et al.(2004)는 벤토나이트 시료에 기체 주입을 중단하였을 때 기체 유출 속도 및 압력이 감소하면서 기체 흐름 통로가 자발적으로 점차 닫히게 되고, 기체 압력이 특정 압력 이하로 감소하면 기체 유출량이 0이 된다는 것을 관측하였으며, 이 특정 압력은 차단 압력(shut-in pressure)으로 정의하였다. Graham et al.(2002)는 낮은 포화도의 벤토나이트 시료에서는 기체 돌파 압력이 매우 작다는 점, 일정 기체 주입 압력 조건에서 주입 압력이 클수록 기체 돌파 발생 시간이 단축된다는 점을 관측하였다. Harrington(2016)과 Harrington et al.(2017)은 일정 체적 조건의 MX-80 벤토나이트 시료와 헬륨(He)을 활용하여 각각 1차원, 3차원 기체 주입 시험을 수행하였으며, 기체 주입 압력, 공극수압, 응력, 온도, 기체 유입량/유출량을 계측하여 벤토나이트 내 기체 이동 현상의 기작을 파악하고자 하였다.

2.2 실내시험 장치 구축

Harrington and Horseman(2003), Harrington(2016), Harrington et al.(2017)은 영국지질조사소(British Geological Survey, BGS)의 기체 주입 시험 장치(Fig. 3)를 활용하였고, 본 연구에서는 이 장치를 참고하여 실내시험 장치를 구축하였으며, 장치 제작을 위한 가스주입 설계도는 Fig. 4와 같다. 이 실내시험 장치는 시료를 삽입하는 고압 셀 부분과 고압 셀 내부로 물과 기체를 주입할 수 있는 파이프라인 시스템으로 구성되어 있다. 압력 셀은 20 MPa 이상의 유체 압력을 견딜 수 있도록 설계되었으며, 축방향(axial) 및 반경방향(radial)에는 전응력(total stress) 계측을 위한 로드셀과 간극수압(pore pressure) 계측을 위한 압력센서가 설치되어 있다. 파이프라인 시스템은 기체 주입 전 고압 셀 내 시료를 포화시키고 기체 주입이 진행되는 동안 배압을 일정하게 유지하기 위한 유압 펌프, 안정적인 기체 주입을 위한 주입용기(Interface vessel)를 포함하고 있다. 주입용기의 내부는 기체와 액체가 섞이지 않도록 내부 판막으로 분리되어 있으며, 분리된 내부 한쪽 공간에 기체를 충진하고 나머지 공간에 비압축성 물질인 물을 주입한 후 물에 압력을 가하여 기체를 고압 셀 방향으로 밀어내는 방식이다.

Fig. 3.

Reference test apparatus (Harrington and Horseman, 2003)

Fig. 4.

Gas injection circuit for gas migration test

고압 셀 측면(lateral curved surface)과 파이프라인의 연결 부분은 Fig. 5와 같이 한 열(array) 마다 총 네 개의 스테인리스 재질의 투수 필터(stainless steel filter)로 구성되어 시료의 유출을 방지하며, 총 세 열(Ar 1, 2, 3)로 구성되어 있다. 같은 열에 있는 네 개의 투수 필터는 Fig. 5(a)의 A와 같이 금속관으로 서로 연결되어 있으며, 열 마다 하나의 간극수압계와 연결되어 있다. 예를 들면 Ar1 열에 연결된 간극수압계는 Ar1 열에 포함된 네 방향의 투수 필터에서의 간극수압의 평균값을 나타낸다. 또한, 유출 방향 마개(cap)에는 스테인리스 투수 필터 외에 추후 방사형 기체 주입 시험에 활용할 수 있도록 60 mm 길이의 기체 주입 관을 설치되어 있다(Fig. 5(b)). 또한, 축 방향과 측면에서의 응력 측정을 위해 축 방향으로 양 끝단에 두 개와 측면에 세 개 총 다섯 개의 로드셀을 설치하였다. 센서의 설치 위치는 Fig. 6과 같으며, LC는 로드셀, PS는 압력센서를 의미한다. 사용된 센서의 상세 정보는 Table 1에 기재하였다.

Fig. 5.

Pressure vessel with constant volume

Fig. 6.

Location of sensors

3. 시험 방법

이 연구에서는 영국지질조사소에서 수행한 기체 주입 시험(Tamayo-Mas et al., 2020) 방법을 참고하여 시험을 수행하였다. 실험 순서는 시료 준비 단계, 시료 수포화 단계, 기체 주입용기 안정화 단계, 기체 주입 단계, 기체 주입 중지 단계 순으로 총 다섯 단계로 구분할 수 있다. 시료 준비 단계는 시험 결과 단락에서 서술하도록 하고 여기서는 시료 포화 단계부터 각각의 단계별 시험 방법과 영국지질조사소에서 수행한 기체 주입 시험의 결과 그래프를 활용하여 각 단계에서 관측할 수 있는 계측 데이터의 특성을 서술하고자 한다.

3.1 시료 포화 단계

시료 포화 단계는 고압 셀에 연결된 시린지 펌프를 통해 물을 주입하여 시료를 완전히 포화시키고 시료가 충분히 팽윤하도록 하는 단계이다. 이 연구에서는 약 일주일 동안 0.25 MPa의 일정 압력으로 탈 이온화(deionized)를 거친 증류수(distilled water)를 주입하여 시료를 국부적으로 포화시킨 이후 주입 압력을 1 MPa로 상승시켜 전체 시료에 대한 포화 단계를 진행하였다. 포화 단계가 진행되는 동안 포화한 시료의 팽윤 현상으로 인해 발생하는 팽윤 압력은 응력 센서를 통해 계측되는 전응력 발달을 통해 관측할 수 있다(Fig. 7). 전응력 값이 더 이상 증가하지 않고 일정한 값에 수렴하는 경향을 보이면 시료가 충분히 포화하였고 팽윤 현상 또한 완료되었다고 판단하고 시료 포화 단계를 종료한다. 영국지질조사소에서 수행한 실험은 건조밀도 1,560 kg/m³의 MX-80 벤토나이트 시료를 사용하였고, 포화 단계 종료까지 약 37일이 소요되었다. Harrington and Horseman(2003)은 계측된 전응력(σ)과 배압(pw)을 통해 시료의 팽윤 압력 추정 관계식을 다음 식 (1)과 같이 제안하였다.

여기서, α는 간극수압 변화가 전응력 변화에 미치는 영향도를 나타내는 평균비례계수(average proportionality factor)이다. 이전 연구에서는 간극수압 1 MPa 조건에서 건조밀도에 따라 0.8~1.0으로 측정된 바 있다. 이 연구에서는 이전 연구에서 건조밀도가 가장 유사한 실험에서 측정된 값인 1.0을 사용하였다(Graham et al., 2014). 또한, 이 연구에서 식 (1)을 통해 도출한 응력 값을 편의상 시료가 팽윤하면서 용기 방향으로 작용하는 팽윤 압력으로 기술하였으나, 대표적인 팽윤 압력 측정에 관한 선행 연구들(Villar and Lloret, 2004, Lee et al., 2012, Ye et al., 2014)에서 측정한 팽윤 압력 값과는 건조밀도에 따라 최대 약 두 배까지 차이가 있다. 이는 팽윤 압력의 측정 방법, 시험 장치, 그리고 시료의 형상 차이로 발생하는 오차이다. 특히 시료의 형상 차이 측면에서 선행 연구들에서 사용한 시료의 크기는 직경 약 50 mm, 두께 10-20 mm인 것에 비해 이 연구에 사용한 시료는 직경 60 mm, 길이 120 mm 의 원기둥 형태로 시료의 형상 비와 크기에 다소 차이가 있다. 또한 앞선 선행 연구들의 경우 축 방향의 응력만을 측정한 것에 비해 기체 주입 시험의 경우 축 방향(injection load cell), 방사 방향(radial load cell 1-3)에 위치한 다수의 센서에서 응력을 계측하였다. 각 센서에서 측정된 응력은 아래 Fig. 7와 같이 센서의 위치에 따라 계측값의 차이가 나는 것을 확인할 수 있다. 이러한 결과를 바탕으로 추후 연구에서는 시료의 형상, 크기, 그리고 응력 측정 방향에 따른 팽윤 압력 변화 연구가 필요할 것으로 판단된다.

Fig. 7.

Total stress and pore pressure evolution during hydration phase (Tamayo-Mas et al., 2020)

3.2 기체 주입용기(interface vessel) 안정화 단계

시료 포화 단계가 끝나면 시료 내 기체를 주입하기 전에 기체 주입용기 내부 기체의 안정화 단계를 수행해야 한다. 기체 주입 시험은 기체 압력이 시험 단계에 따라 10 MPa 이상까지 증가할 수 있다. 이는 10 MPa 이상의 압력까지 기체를 압축하고 주입할 수 있는 장치가 필요하다는 것이다. 하지만, 일반적인 기체 용기(gas cylinder, or bombe)의 기체 충전 압력 및 압력 조정기(pressure regulator)를 통해 기체 압력을 10 MPa 이상의 고압으로 증가시키는 데는 한계가 있다. 따라서 이 연구에서는 기체 주입용기를 활용하여 주입 기체를 목표 압력까지 안정적으로 압축시키고 압축된 기체를 시료 내부로 일정한 속도로 주입하였다. 기체의 안정화를 위해 먼저 기체 용기에 설치된 압력 조정기를 사용하여 기체 주입용기 내부에 기체를 주입한다. 이후 기체가 채워진 공간과 판막으로 나눠진 내부 공간에 물을 주입하면 기체가 채워진 공간의 부피가 감소하면서 기체의 압력이 증가하게 된다. 기체 주입용기에 설치된 압력계를 통해 기체 압력이 목표 압력 근처까지 도달한 것을 확인한 뒤, 펌프의 일정 압력 기능을 활용하여 목표 기체 압력으로 물을 주입하도록 설정하고 양쪽 유체의 압력이 안정화되어 펌프의 유량이 거의 0에 수렴할 때까지 안정화 단계를 수행한다.

3.3 기체 주입 단계

기체 주입용기 내 기체가 초기 목표 주입 압력(3 MPa)까지 안정적으로 압축되면, 측면에 위치한 벨브를 모두 잠그고 유출부에 연결된 시린지 펌프의 일정 압력 기능을 활용하여 배압을 1 MPa로 유지 시킨다. 이는 주입되는 기체가 유출부(outlet) 방향으로 일방향 흐름(1-Dimensional flow)이 발생하도록 유도하기 위함이다. 시료 내부로 기체를 주입하기 위해 먼저 기체 주입용기에 일정한 유량으로 물을 주입한다. 기체 주입용기 내로 주입된 물은 판막 반대편의 기체를 압축하여 압력 셀로 기체를 주입시킨다. 앞서 언급한 바와 같이 포화 압축 벤토나이트 시료는 낮은 투수 특성과 높은 기체 유입 압력(air-entry pressure) 특성을 가진다. 이러한 특성으로 인해 기체 압력이 상대적으로 낮은 기체 주입 단계 초기에는 기체가 곧바로 시료 내부로 유입되지 않고 주입 필터에 응축되어 Fig. 8과 같이 기체 주입 압력이 증가하는 경향을 확인할 수 있다. 이 연구에서는 기체 주입 초기부터 첫 번째 기체 충진(refill)이 진행되기 전까지 500 μl/hr의 속도로 물을 주입하였고 기체 충진 이후에는 375 μl/hr의 속도로 물을 주입하여 기체를 시료 내부로 주입하였다.

Fig. 8.

Total stress and injection pressure evolution during gas injection phase (Tamayo-Mas et al., 2020)

3.4 기체 주입 중단 단계

기체 주입 단계에서 주입 필터 내에 응축된 기체의 압력이 증가하여 특정 임계 압력에 도달하는 순간 시험 용기의 각 위치에 설치된 압력계에서는 Fig. 9와 같이 급격한 압력 상승이 관측된다. 이는 주입 필터 내의 기체가 시료 내부로 급격하게 유입되어 각 압력계가 위치한 지점까지 균열을 생성하며 유입되는 기체 돌파 현상의 결과이다(Horseman et al., 1999). Gallé (1998)는 기체가 시료 내부로 유입되기 시작할 때의 임계 압력을 기체 유입 압력, 유출부에서 기체의 유출이 관측되기 시작할 때의 임계 압력을 기체 돌파 압력(gas breakthrough pressure)이라고 하였다. 또한, 이 두 임계 압력은 값의 차이가 너무 적어 실험 계측 데이터로 구별하기가 쉽지 않다. 따라서, 일반적으로 기체 주입 시험에서는 급격한 압력 상승이 관측될 때의 압력을 기체 돌파 압력이라 정의하고, 또한 실용적 관점에서 해당 시료의 기체 유입 압력과 같다고 간주한다. 기체 돌파 현상 발생 이후 주입부(inlet)의 기체 압력 상승률의 변화가 관측되면 시료 내부에는 주입부부터 유출부까지 형성된 균열(crack-like pathway)을 통해 기체가 흐른다고 판단하고 기체 주입을 중단한다. 이 시험의 경우, 기체 돌파 현상 발생 이후 약 일주일 후 펌프를 중단시켰다. 기체 주입 중단 이후 주입부를 포함한 모든 위치에서 압력은 점진적인 압력 감소(negative pressure decay) 현상이 관측되다 일정한 수준으로 수렴하게 된다. 이때의 압력을 차단 압력이라 하고, 이는 벤토나이트 내부의 기체 투과 경로가 상호 연결된 네트워크를 유지할 수 있는 최소 내부 기체 압력이다(Horseman et al., 1999). 이러한 관점을 바탕으로 Graham et al.(2016)은 차단 압력(pg)과 배압(pw)의 관계(pc=pg-pw)를 활용하여 시료의 겉보기 모세관압력(apparent capillary pressure)을 도출한 바 있다.

Fig. 9.

Abrupt increase in pore pressure at the gas breakthrough and negative pressure decay after stopping gas injection (Tamayo-Mas et al., 2020)

4. 시험 결과

이 연구에서는 한국형 처분시스템 내 완충재의 후보 물질 중 하나인 CLARIANT (Korea) Ltd.의 Bentonile WRK 분말을 이용한 완충재 블록의 성능 평가를 위해 한국원자력연구원 내 구축한 기체 주입 시험 장치를 활용하여 선행 시험을 수행하고, 그 결과를 기존 영국지질조사소의 실험(Tamayo-Mas et al., 2020) 계측 데이터의 경향성과 비교해 구축한 시험 장치의 신뢰성을 검증하고자 하였다.

4.1 시료 준비 단계

처분 분야에서 벤토나이트 분말을 활용한 완충재 블록 시료는 유체압력을 통해 분말을 가압하는 CIP (Cold Isostatic Press, 냉간 정수압 프레스) 기법으로 제작한다. CIP 기법은 유체를 이용하여 벤토나이트 분말에 모든 방향으로 균일한 압력을 가하여 상대적으로 밀도가 균일한 블록을 제작할 수 있다는 장점을 가지고 있다(Kim et al., 2019). 이 연구에서 기체 주입 시험을 위한 벤토나이트 블록 시료는 초기 함수비 15%의 Bentonile WRK 분말을 CIP 기법으로 압축하여 제작하였다. 압축된 벤토나이트 시료는 높이 120 mm, 직경 60 mm의 원기둥 형태로 성형하여 제작하였다(Fig. 10). 또한, 시료의 한쪽 면 중앙에는 직경 6.5 mm, 길이 60 mm의 빈 원기둥 공간이 존재하는데, 이는 Fig. 5(b)의 방사형 기체 주입 시험을 위한 기체 주입 관과 간섭을 피하기 위해 성형하였다. 제작 완료된 시료의 기초 역학 물성은 Table 2에 나타내었다.

Fig. 10.

Bentonite specimen made with CIP method

4.2 시료 포화 단계

이 연구의 시료 포화 단계는 Fig. 11(a)에 나타낸 바와 같이 물의 주입 압력을 단계적으로 1 MPa까지 상승시키면서 시료 포화 단계를 진행하였으며, 포화 단계가 진행되는 동안 시험 용기 내 각 위치에 설치한 응력 센서(Fig. 6 참조)에서 관측된 전응력의 범위는 약 6.0~10 MPa 이다. 이 시험 사례에서는 LC2 센서의 계측 데이터가 다른 센서 대비 상대적으로 큰 값이라고 판단되어 결과 분석에 포함하지 않았다. 또한, 축 방향에 있는 센서(LC1, LC5)에서 계측된 전응력 값이 방사 방향에 있는 센서(LC3, LC4)에서 계측된 값보다 큰 경향을 보였다. 이는 영국지질조사소의 팽윤 압력을 측정 경향과 유사한데, 이러한 경향성은 시료의 이방성 또는 다공성 재료가 필연적으로 가지고 있는 시료 자체의 불균질성으로 인한 차이로 판단된다. Fig. 11(b)는 수화 단계가 진행되는 동안 측정된 전응력과 배압을 활용하여 식 (1)로 추정된 팽윤 압력을 나타낸다. Fig. 6에 나타난 바와 같이 모든 응력 센서와 압력 센서의 축 방향 위치가 일대일로 대치되지 않기 때문에 응력 및 압력 센서가 축 방향으로 같은 위치에 설치된 센서들만을 활용하여 팽윤 압력을 추정하였다. 추정된 팽윤 압력은 팽윤 방향에 따라 약 4.69~9.05 MPa의 범위로 추정되었다.

Fig. 11.

Total stress evolution and swelling pressure estimation

4.3 기체 주입 및 중단 단계

Fig. 12는 시험 과정에서 측정된 기체 압력과 전응력의 분포를 나타낸다. 기체 주입 단계(injection phase)에서는 기체 주입 시작 후 기체 주입부의 기체 압력(injection pressure)이 점진적으로 증가하는 경향이 관측되었다. 반면, 시험 용기 측면에 위치한 센서 중 PS3, PS4 센서에서는 기체 주입 시작 직후 뚜렷한 압력의 증가는 관측되지 않았다. 이러한 압력 거동은 Tamayo-Mas et al.(2020)에서도 유사하게 관찰된다. 다만, 문헌의 기체 주입 시험과는 다르게 PS2 센서에서 기체 주입 직후 선형적인 기체 증가와 기체 돌파 현상 발생 전 급격한 압력 감소 경향이 관측되었다. 이러한 경향은 PS2 센서가 위치한 곳까지 주입된 기체가 압력 상승에 영향을 미친 것으로, 이는 완충재 블록 시료와 시험 용기 사이 경계면에 미세한 틈이 존재해 기체가 해당 위치까지 이동했다고 판단할 수 있다. 또한, 시험 시작 약 75일 후 전응력 감소 경향이 관측되었다. 이는 이 시기에서 PS2 센서에서 관측된 압력 감소와 관계가 있다. 일반적으로 기체 주입 실험에서는 관측되는 급격한 압력 감소 경향은 내부 균열 전파로 인한 것으로 알려져 있다(Harrington and Horseman, 2003). 또한, 시험 시작 후 약 82일에 주입 압력이 약 7.76 MPa에 가까워졌을 때 급격한 압력 상승이 관측된 점을 근거로 이 시기에 기체 돌파 현상이 발생한 것으로 추측할 수 있다. 이를 통해, 이 연구에서 사용된 벤토나이트 블록 시료의 기체 유입 압력은 약 7.76 MPa이라고 판단할 수 있다. 이 시점에서 전응력 또한 압력 거동과 유사하게 급격하게 상승하는 것을 확인할 수 있었다. 이 연구에서는 기체 돌파 현상 이후 약 5일 뒤 기체 주입을 중단하였고, 이때 최대 기체 압력(peak pressure)은 약 9.92 MPa이었다. 기체 주입 중단 이후 모든 압력 센서에서 앞선 Tamayo-Mas et al.(2020)의 실험과 유사한 점진적인 압력 감소 경향을 관측하였다. 다만, 기체 주입 단계와 마찬가지로 기존 실험과는 달리 PS2, PS3 센서에서 주입 압력과는 독립적으로 압력의 상승, 하락 경향이 관측되었고, 이때 전응력 분포 또한 압력 변화에 민감하게 영향을 받는 것으로 관측되었다. 이러한 압력의 상승, 하락 경향은 앞서 언급한 바와 같이 완충재 내부 균열의 발달 및 전파에 의한 것으로, 이 시험에서는 기체돌파 이후 기체 주입이 중단되더라도 시료 내부 균열의 발생 및 전파 현상은 지속해서 발생하고 있음을 유추할 수 있다. 이러한 가설을 검증하기 위해, 추후 연구로 X-선 전산화 단층촬영(X-ray Computed Tomography) 기법을 활용한 균열 관측 연구를 수행하고 있다.

Fig. 12.

Measured total stress and pore pressure during the experiment

추가로, 이 연구에서 구축한 시험 장치는 Fig. 12에 나타난 바와 같이 기체 주입 단계 이후 LC3 센서를 제외하면 압력 변화에 따른 응력 센서의 민감도가 다소 크게 측정되는 문제점이 관측되었는데, 이는 다음과 같은 원인으로 인한 문제라고 판단된다. 1) 높은 계측 해상도 대비 작은 센서 직경, 2) 응력 전달 막대(steel rod)와 센서의 편심, 3) 실험실 온도의 영향, 4) 상대적으로 짧은 데이터 계측 간격(interval). 현재는 이러한 원인들을 조절해가며 응력 데이터의 민감도 문제를 해결하고자 노력 중이다. 이 연구에서 구축한 장치는 앞서 언급한 응력 센서의 민감도에 관한 문제점을 가지고 있지만, 기체 주입 시험에서 관찰하고자 하는 핵심적인 압력 및 응력의 거동인 공극 압력 급격한 변화와 이에 따른 전응력의 증가, 감소 경향은 뚜렷하게 관측할 수 있었다.

5. 결 론

공학적방벽재의 구성 요소 중 하나인 완충재는 원재료인 벤토나이트 분말에 따라 성능이 달라진다. 따라서, 완충재 원재료에 따른 완충재의 성능 검증을 위한 실내외 실험은 필수적이다. 이 연구에서는 한국형 처분시스템 내 완충재의 다양한 후보 물질들의 수리·역학적 성능 검증의 일환으로, 벤토나이트 내 기체 이동 기작을 파악하기 위한 실내 기체 주입 시험 장치를 이 분야 세계 선도 기관인 영국지질조사소의 시험 장치 및 시험 방법을 참고하여 구축하였다. 구축된 장치를 활용하여 기존 장치로 수행한 기체 주입 실험 방법을 바탕으로 완충재 시료의 원재료를 제외한 모든 조건이 동일한 시험을 수행하고, 이때 관측된 공극 압력 및 전응력 거동 경향성을 기존 실험 결과와 비교하여 구축된 시험 장치의 신뢰성을 검토하였다. 비교 결과 구축된 장치를 통해 수화 과정 초기에서 관측되는 전응력의 상승 경향과 시료 수화 완료 구간에서 관측되는 전응력의 수렴 경향성을 명확하게 관측할 수 있었고, 이때 측정된 전응력을 이용한 팽윤 압력 도출도 무리 없이 수행할 수 있었다. 또한, 기체돌파현상 발생 시점에서 관측되는 공극 압력 및 전응력의 급격한 상승 경향성도 뚜렷하게 관측할 수 있었다. 이러한 압축 벤토나이트 블록 내 기체 주입 실험의 대표적인 응력 및 압력 거동의 관측 내용을 바탕으로 구축된 장치의 기체 주입 시험에 대한 적용성을 확인하였다. 이 연구에서 측정한 한국형 처분시스템 내 완충재의 후보 물질 중 하나인 Bentonile WRK 분말로 제작된 건조밀도 약 1,530 kg/m³인 완충재 블록의 팽윤 압력 범위 및 기체 돌파 압력은 각각 4.69~9.05 MPa, 7.76 MPa이었다.

한국원자력연구원에서는 구축된 장비를 활용하여 다양한 후보 재료 및 초기 조건에 따른 완충재의 기체 생성 및 이동에 대한 수리·역학적 성능 검증 연구를 수행하고 있다. 또한, 처분 환경 내 기체의 생성 및 이동 현상 모사용 수치 모델 개발을 위한 국제공동연구인 DECOVALEX (DEvelopment of COupled models and their VALidation against EXperiment) 프로젝트에 참여하여 수치 모델의 개발 및 검증 연구도 병행하고 있다. 향후 구축된 장비를 활용한 실내 실험 결과 및 수치 모델을 활용한 민감도 분석 결과를 활용하여 완충재 내 기체 이상에 대한 완충재의 성능 데이터베이스를 구축하고, 이를 한국형 처분시스템의 완충재 성능 도출을 위한 기초자료로 활용하고자 한다.